Jego wielkie dzieło
The Principles of Geology (t. 1–3 1830–33), które za jego życia miało 12 wydań, wywarło ogromny wpływ na całe pokolenia geologów i przyrodników Europy. Lyell rozwinął w nim i uzasadnił podstawową dla geologii zasadę
aktualizmu geologicznego, sformułowaną przez Jamesa Huttona, o podobieństwie dawnych procesów geologicznych do obecnych, i ich powolnym, stopniowym przebiegu. Utrzymywał, że dzieje Ziemi mają charakter cykliczny (a nie kierunkowy, jak powszechnie zakładano) i układają się w ciąg niezwykle długich, sukcesywnie po sobie następujących tzw. wielkich sezonów, związanych ze zmiennym rozkładem lądów i oceanów. Nieustannym zmianom warunków geologicznych na Ziemi, a także konkurencji między gatunkami (ale nie osobnikami) w ogólnej „ekonomii natury” towarzyszy wymieranie jednych gatunków zastępowanych innymi, które stale powstają. Drugim wielkim dziełem, które za życia Lyella mialo sześć wydań, było
Elements of Geology (1838), w którym wyłożył zasady geologii, stratygrafii i paleontologii. W 1940 Lyell wysunął, dzisiaj już nieaktualną, teorię dryfu, według której wszystkie głazy narzutowe na Niżu Europejskim zostały przeniesione ze Skandynawii przez pływające góry lodowe. Tereny, na których występują obecnie głazuy narzutowe, stanowiące w tamtych czasach wielką zagadkę dla geologów, miały być, według tej teorii, zalane wodą. Pływająca góra lodowa pod wpływem ciepła topiła się i pozostawiała na dnie cały swój ładunek. Zasługą Lyella, mimo błędności teorii, było uznanie roli lodu w transporcie głazów narzutowych. W 1856 Lyell zapoznał się z koncepcją ewolucji Ch.R. Darwina i początkowo nie podzielał jego poglądów. Dopiero 1865 w uaktualnionej wersji
The Principles of Geology w pełni zaakceptował wnioski Darwina, przytaczając jednocześnie nowe, istotne argumenty, na rzecz teorii ewolucji.